重核裂变:一种新型的核蜕变
费瑟
编者按
物理学家诺曼·费瑟根据他对核裂变以及可控链式反应的可能性的理解写了一篇综述性文章。他指出实验上首次观察到铀核裂变的证据是在1934年由恩里科·费米及其同事发现的,然而5年后裂变的物理原理才被阐释。现在人们知道每个这样的裂变反应平均释放几个中子,并且有可能驱动持续的链式反应。但实验也表明慢的“热”中子对于激发裂变是非常有效的。不过关于这一点,还没有链式反应实验予以证实。
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在实验室所进行的实验中,费米于1934年3月首次发现影响重核嬗变的迹象。居里和约里奥刚刚发现α粒子轰击某些轻元素时会产生短寿命的放射性核素,费米便认识到这种“诱发的”放射性的出现可以作为嬗变的证据,并且很快指出,几乎所有元素的核——即使是那些具有最大原子量的核——在用中子轰击时都会发生转变。费米根据自己的早期实验推断,中子通常只是被核俘获,他接着指出,当撞击前的中子以慢的(“热”)速度运动时,这个俘获过程一般会比它具有高能量时更为有效——而且有时会高效很多。最后他发现,在所有这些俘获转变中生成的放射性产物,它们的分裂都会释放出负电子。因此,在任何情况下,兼有中子俘获与β蜕变的组合过程的最终结果都显示出,生成的核的质量和电荷数都比被轰击核大一个单位。
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1934年6月[1],费米及其合作者通过用中子轰击钍和铀,得到了负电子放射性。于是,基于之前的研究,他们很自然地认为,在后一情况中,最初形成的不稳定产物蜕变之后一定会有一种原子序数Z=93的核素保存下来。进一步的检测表明,轰击铀的结果不是生成了一种放射性元素,而是生成了几种截然不同的放射性元素,而粗略的化学检验证明,其中至少有一种(半衰期τ=13分钟)不能归结为原子序数Z=92、91、90、89、88、83或82的元素。于是,看起来非常明确,铀核在俘获了一个中子后至少会接着发生两次β转变,因而最终会生成一种Z不小于94的新元素。这些结论立刻在化学家中间引起了很多争论,内容是关于这些假想的超铀元素可能具备的主要化学性质是什么的问题。然而除去任何预先的关于化学行为的想法,在全世界多所物理实验室中所进行的大量细致的研究却只能用来支持下面的假设,即这些元素确实是在中子轰击铀时形成的。
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到1937年5月时,迈特纳、哈恩和施特拉斯曼[2]已经认识到存在着9种由这类转变所产生的独立核素,并且提出了它们之间的亲缘关系,这种关系假定原子序数介于(且包括)92和97之间的每一种元素不是作为某一序列的中间产物就是作为其最终产物而出现。他们鉴别出这9种产物中的3种(半衰期τ=10秒、40秒、23分钟)是铀的不稳定同位素,而其余的几种都可以通过在酸溶液中与铂以硫化物的形式沉淀而得到,它们被视为是前面提到的超铀元素。虽然这一方案存在着某些难点,但人们还是接受了,(没有能够找到最终收回的不稳定核处于Z小于93的常规范围内的证据,这就尖锐地提出了有关异构形式的棘手问题),而这也是当时所能做到的方案中最好的一个。
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然后,1937年10月,居里和萨维奇[3]发现了半衰期为3.5小时的第10种放射性,并立即着手研究该放射性所属元素的化学本质。他们指出这种放射性元素不能用铂沉淀来分离,并且很快发现它的化学行为与镧极为相似。最初看来最有道理的观点似乎是,这一新核素是锕(Z=89)的某种同位素。但是后来遇到两个令人极为困扰的事实。第一,在中子轰击所导致的钍的分裂中形成的放射性产物中,存在着某种具有相同周期和几乎同样性质的物质,第二,发现通过镧分级分离的方法,从这种新物质中有可能将锕几乎完全分离出来。1938年9月居里和萨维奇[4]写到,“大体上讲,半衰期3.5小时就是镧的性质,而到目前为止,似乎仍不能把这种新元素与镧分离开来”。
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居里和萨维奇的工作直接促进了在铀转变过程中产生的原子序数小于92的元素的放射性的进一步研究。而其结果是,哈恩和施特拉斯曼[5]发现了另外两种类镧产物和三种类钡产物。这些研究者相信,他们已经论证了所有类镧产物都是由类钡产物中的一种产生的,但是在那时,他们仍然倾向于这样的观点,即锕和镭的同位素有待研究。不过,今年1月他们报道了[6]含有新钍和钡(或镧)的新物质的组分,总是可以通过较轻载体聚集由中子引起的放射性,从而导致新钍1(镭)或新钍2(锕)的完全分离。这时得到如下结论似乎是顺理成章的,即在铀经中子轰击所得产物之中存在着钡和镧的放射性同位素。
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在这个阶段,迈特纳和弗里施[7]对玻尔的重核理论中存在的问题进行了讨论,尤其是应用了本质上经典的“液滴模型”来描述构成这种核的粒子所组成的高密度系统。他们得出结论,“由此看来,可能铀核只具有较低稳定性的形式,并且可能在俘获中子之后将自身分裂成两个大小基本相同的核。……这两个核……应该获得大约200兆电子伏的总动能。……根据铀和位于周期表中部的元素之间聚集率的差异,实际上这部分能量预计是可以得到的”。接着,弗里施[8]获得了裂变碎片基本上是以预计能量发射的直接证据,在用中子照射以铀填衬的电离室时,检测到有强烈的电离脉冲出现。在用钍代替电离室中的铀的情况下,得到了类似的结果,从而得出结论,某些从前被归结为来源于镭和锕的同位素的放射性,在这种情况下也是由中子轰击下发生的核裂变所致。
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由迈特纳和弗里施所开创的研究很快便引发了欧洲及美国物理实验室的众多研究人员的追随:哈恩和施特拉斯曼对居里与萨维奇的发现进行的证实已经向很多研究者非常明确地指出,这涉及了某些新的事物。在巴黎、伯克利、华盛顿、纽约和巴尔的摩,短短几天的时间内就得到了有关铀和钍裂变的直接证据。现在,在最初宣布之后大约三个半月的时间内,已经发表了大量的文章,这样就有必要对关于这一主题的报道进行严格的筛选。因此,在这篇综述的其余部分中将只能包括有关新现象的最值得关注的特征。
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也许第一个值得关注的特征就是关于铂沉淀物中的放射性元素,以前曾认为其所具有的超铀性质现在遭到了质疑。在发现裂变过程之前,对这些元素的天然X辐射研究项目在伯克利和剑桥已经展开,希望能够用通过临界吸收方法测定的辐射能量(天然的L辐射)来推断原子序数。一旦假设存在中重元素,这个问题就变得非常简单了,因为这样就可以去寻找K–辐射,而不再需要寻找较为复杂的L序列的辐射。埃布尔森[9]以及费瑟和布雷切尔[10]几乎立刻从铂沉淀物的长寿命放射性中发现了碘的天然K辐射的证据,并且在这一观测结果的指引下,将两种最初分别被描述为类铱和类铂的产物,用化学方法确定为碲和碘。接着,在收集到的被轰击的铀的反冲产物中,几位研究者发现了其他一些所谓的超铀放射性。这些反冲产物放射性衰变速率的观测结果[11]及化学检测的结果[12]毫无疑问地表明,此前几乎所有的认定结果都是严重错误的。目前,对于任何可以从铀中分离出的放射性,我们都可以公正地说,认为它不是在铀核的裂变过程中产生的这一观点肯定是得不到支持的。
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但是,存在着一种半衰期为23分钟的重要的放射性,它是不能从铀中分离出来的,因此,不能认为它是在裂变过程中产生的。这种不可分离的放射性来源于能量约为25电子伏的中子共振俘获的过程,而有负电子参与的事实必然明确表明,一种Z=93的核素的形成是由蜕变所导致的。可是,尽管已进行了很多细致的研究,却仍没有发现任何一种无疑是来自于该核素的转变过程的放射性。此外,关于母体核素(相应的铀的同位素半衰期τ=23分钟),很明显它是该物质的一种准稳态变体,在大多数情况下会发生裂变,迈特纳、弗里施和玻尔[13]已经就这种现象对这个方面的问题进行了讨论。他们已经指出,在某些情况下发生共振俘获(γ射线的发射)而不是裂变,本质上并不存在任何不可理解的问题。无论如何,核分裂成两块碎片之前,必定要先通过核的巨大形变的运动形式聚集可用的能量,而如果在俘获中子之后,系统的初始状态仍然具有相当大的对称性,那么出现这种聚集的可能性就非常小了。或者如果,就像玻尔假设的那样,热中子对引起铀的裂变的影响(在轰击钍时这样的中子所产生的效果是相当弱的)是由稀有同位素铀–235的俘获所造成的,而由快中子导致的共振效应和裂变过程是由铀–238所造成的,那么甚至可以说,由于复合核天然具有形式的低稳定性导致的抵消作用,使得它在共振能量下形成时不会具有足量的激发能。就这个问题整体而言,要得到更为确定的结论显然必须等待进一步的实验研究:约里奥[14]曾报道过中子能量发生改变时会发生不同裂变产物相对比例的变化,而这有可能被认为是对玻尔的提议的支持。但是对于分别由高能中子和热中子得到的产物,伯格、布罗斯特伦和科赫[15]却没有从它们的衰变过程中发现任何差别。
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到目前为止,谈及的裂变过程仍未给出任何关于裂变碎片性质的精确陈述,这些碎片是在核分裂第一阶段产生的,而实际上至今对这一点的确切的认识也只是极少量的。对裂变产物范围进行测定可以提供一些信息。首先,它们意味着(利用铀和快中子)该过程从俘获中子时刻(向前的范围略大于向后的,这表明在复合核分裂之前,初始动量几乎没有损失[16])算起持续时间不足5×10-13秒。其次,它们似乎倾向于极少量的竞争性初级过程,而不具有该过程大量出现的可能[17]。另一方面,化学研究显示出如此丰富的放射性产物[18](如果没有更广泛的分布,其原子序数介于35(Br)到57(La)之间),这样就必定可以对它们的复杂性找到一些充分的解释。看来,裂变初始产物经常几乎是瞬间发射出中子[19],这一现象的发现,已经为这种解释提供了基础(据推测,最初以高激发态形成的核,在到达寿命较长态的过程中会发射出中子或者量子辐射)。实验也表明,甚至当这些态发生β衰变之后,有时产物核仍然具有足够的激发能,为了到达更稳定态,相对于辐射跃迁而言“蒸发”中子仍是一个可能的选择。关于这一点,罗伯茨、迈耶和王[20]以及布思、邓宁和斯莱克[21]都曾报道,在轰击铀时缓发中子的周期约为12秒和45秒,而对于钍而言,类似的特征也得到了证实。
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对于伴随裂变的中子蒸发过程的频率,以及这种过程中产生的中子的能量,已经有很多研究者进行过研究,但是到目前为止最为详尽的当属约里奥[22]和他的同事,以及费米[23]和另外一些来自纽约的研究者。看来一般性的结论是,对于铀的每一次裂变过程,至少有两个具有106电子伏数量级的平均能量的中子,最终会从残存碎片中蒸发。由于能量比这还低的中子仍然可以靠自己来产生裂变(如前所述,可能是在铀–235中),因此必须要对可能出现的放热分裂累积过程加以考虑。很明显,除了中子导致裂变的可能性之外,如果过程中消去中子的可能性充分减小,那么对任何含铀的固体物质,裂变过程最终都一定会逐渐累积。在科学文献中还没有关于该问题的直接实验的报道,但是目前我们可以指出,即使是在纯铀中,众所周知会发生非裂变俘获过程(见上),同时在固体材料中无限制产生的能量最终将会增加“热”中子的能量,直到它们引发裂变的效能大大减弱为止。已经有人利用现有数据进行过几次计算该现象过程的尝试[24],但是一般来说他们所依赖的前提过于理想化,因而这些数值目前还不大可能获得认可。
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(王耀杨 翻译;夏海鸿 审稿)
