原子序数大于92的元素的可能生成

费米

编者按

物理学家使用带电粒子对物质进行轰击,大部分情况下会产生感生放射性,而这仅仅是对于轻元素而言的,因为很难获得足以对重元素产生效应的能量。但费米在这篇文章中指出,使用中子进行轰击时不受此限制,他最近的研究表明中子可以使更大范围内的元素产生感生放射性。费米在本文中描述了关于重元素尤其是铀的新实验。得到的放射性元素的半衰期从10秒至40分钟左右不等。该实验排除了产生铀、镤、钍、锕、镭、铋和铅的同位素的可能。得到的放射性同位素的原子序数明显大于92,这是当时已知的最大的原子序数。ft  英文

人工嬗变得到的原子总是对应于一个稳定同位素,这一观点直到现在仍被广泛认可。但是约里奥夫妇首次通过实验结果证实事实并不完全是这样;在某些情况下,产生的原子具有放射性并具有可测量的平均寿命,且只有在放射出一个正电子之后它才达到稳定的状态。ft  英文

由于库仑斥力的存在,只有轻元素可以发生嬗变,因此不论是用α粒子(约里奥)、质子(考克饶夫、吉尔伯特、瓦耳顿)还是用氘(克兰、劳里森、亨德森、利文斯通、劳伦斯)来轰击,可以被活化的元素的数目都必然要受到上述事实的限制。ft  英文

但是在用中子轰击的情况下,这样的限制就失效了。中子引发蜕变的高效性完全弥补了中子源相对α粒子源或质子源较弱的缺点。事实上,不论原子量的大小,许多元素(截至目前试验过的68种元素中的47种)都可以被一个由铍粉和辐射剂量为800毫居里的氡填充的小玻璃管构成的中子源所活化[1]。这个中子源每秒释放出大约一百万个中子。ft  英文

用这种方法活化的元素,其放射性强度强到足以通过磁学手段去分析放射出的粒子所携带的电荷符号,我们通过观察发现这些元素只能放出负电性的电子。这一点在理论上是可以理解的,由于轰击的中子被吸收而使核内的中子数增加;而只有当一个中子转变为一个质子时,体系才会达到稳定态,这个过程还会相应地放射出一个β粒子。ft  英文

在某些情况下,利用通常采用的加入少量相邻元素的技术,可以对具有β放射性的元素进行化学分离。然后通过化学分析的手段将这些元素分离,并用盖革–米勒计数器分别检验它们的β放射性。这种放射性通常伴随着一个完全确定的元素,通过这个元素可以确定具有放射性的元素。ft  英文

在三种情况下(铝、氯、钴),轰击原子序数为Z的元素会形成原子序数为Z–2的放射性元素。在四种情况下(磷、硫、铁、锌),放射性产物的原子序数为Z–1。在两种情况下(溴、碘),产生的放射性元素是被轰击元素的一种同位素。ft  英文

上述证据似乎表明,可能有三种主要过程:(a)俘获一个中子,即时放出一个α粒子;(b)俘获一个中子,放出一个质子;(c)俘获一个中子,放出一个γ量子,以带走过剩的能量。从理论上讲,过程(a)和(b)发生的概率主要依赖于放出的α粒子或H粒子的能量;元素的原子量越大,依赖程度越强。根据目前的核理论,我们只能对过程(c)发生的概率做出很粗略的估计;然而,这个估计值是观测值的1/1,000或1/100。ft  英文

对于放射性重元素钍和铀给予特别的关注似乎是必要的,因为在这个原子量的范围内,原子核普遍的不稳定性会引发一系列的元素间的变换。基于这个原因,笔者与拉塞蒂和达戈斯蒂诺合作对这些元素进行了相关研究。ft  英文

实验表明,在除去常见的放射性杂质之后,这两种元素都可以在中子轰击下被强烈活化。在我们实验中,使用盖革计数器对初始阶段感生放射性的强度的测量结果为每分钟约1,000个脉冲,这个计数器用0.2毫米厚的铝箔制得。这种放射性的衰减曲线表明这种现象是相当复杂的。对钍元素放射性的粗略观测表明,在这个元素的感生放射性的衰减过程中至少有两个周期。ft  英文

铀得到了更好的研究;已经确定存在的周期包括10秒、40秒和13分钟,还包括介于40分钟到1天之间的至少两个以上的周期。统计涨落导致衰减曲线具有很大的不确定性,这使得人们难以确定这些周期是代表链式反应的衰变过程还是代表并行反应的衰变过程。ft  英文

我们尝试对周期为13分钟的β放射性元素进行化学识别。这项研究的总体方案是向被辐照的物质(除去了衰变产物的硝酸铀的浓溶液)中加入一定量的普通β放射性元素,使得它们在计数器中给出每分钟几百个脉冲的计数。通过其特征周期可以对感生放射性成分进行辨认,而如果感生放射性成分可以与加入的放射性成分进行化学分离的话,那么就可以合理地认定这两类放射性并不是源于多种同位素。ft  英文

下面的反应能使我们能够将周期为13分钟的产物与大多数最重的元素分离开。将被辐照的铀溶液用50%的硝酸稀释;加入少量的锰盐,在沸腾的溶液中加入氯酸钠使锰以二氧化物(二氧化锰)的形式沉淀出来。二氧化锰沉淀物携带了大部分的放射性。ft  英文

这个反应同时也证明了周期为13分钟的放射性物质不是铀的同位素。为了验证该放射性是否来源于90号元素(钍)或91号元素(镤),我们至少重复了10次这个反应,加上适量的铀–X1和铀–X2,它们的放射性强度相当于每分钟约2,000个脉冲;为了稳定住铀–X还加入了一些铈和镧。在这样的条件下,锰的反应只会携带周期为13分钟的放射性;尽管我们将测量过程控制在二氧化锰沉淀产生后2分钟之内完成,因为这样的条件下源自铀–X2(周期75秒)的几百个脉冲应该是很容易检测到的,但我们在沉淀物中没有追踪到源自铀–X1(周期24天)的2,000个脉冲,也没有发现铀–X2的脉冲。ft  英文

利用类似的证据我们排除了原子序数为88(镭)和89(锕)的元素的可能性。在实验中,我们使用了新钍–1和新钍–2,并加入了钡和镧;与前述情况类似,证据完全是否定性的。铀–X1和新钍–1的最终沉淀物原被解释为分别生成了铀–X2和新钍–2,但实验中我们的计数器并未探测到β射线。ft  英文

最后,我们向经辐照的铀溶液加入一些非放射性的铅和铋,这证明了二氧化锰沉淀反应的条件可以通过这种方法进行调整,从而得到具有周期为13分钟的放射性二氧化锰沉淀,且不含有铅和铋。ft  英文

通过这样的方法,我们已排除了周期为13分钟的放射性是源于铀的同位素(92)、镤(91)、钍(90)、锕(89)、镭(88)、铋(83)和铅(82)的可能性,其行为也排除了钫(87)和氡(86)的可能性。ft  英文

周期为13分钟的放射性可能来自一系列重元素的否定性证据,为我们指出了另一种可能性,即该放射性元素的原子序数可能大于92。如果它是93号元素,那么它将与锰和铼同族。这个假设在某种程度上得到了以下观测事实的支持,即周期为13分钟的放射性可以随不溶于盐酸的硫化铼沉淀而出。然而,由于还有其他一些元素也很容易以这种形式产生沉淀,因此,我们不能认定其为一种强有力的证据。ft  英文

该元素原子序数为94或95的可能性很难与前述可能性相区分,因为它们的化学性质可能相当类似。此过程中包含的有价值的信息可以通过研究可能存在的重粒子发射行为而获得。不过对这类重粒子的仔细探索尚未展开,因为它们需要在薄层形式的放射性产物中进行观测。因此在目前情况下,我们还不能对所涉及的衰变链做出任何确定的假设。ft  英文

(沈乃澂 翻译;朱永生 审稿)